易烊千玺

同步辐射谱学衍射解析水系锌电池中的缓冲机理取得新进展

发(fa)布时(shi)间(jian):2020-07-20


图(tu):同步辐射(she)谱学(xue)衍射(she)解析水系(xi)锌电池中(zhong)痕(hen)量(liang)金(jin)属(shu)离(li)子的(de)缓(huan)冲效应

该工作首(shou)先基于(yu)钒和锰(meng)的(de)不同电压窗口,设计了(le)一个具(ju)有良(liang)好结晶性的(de)MnV2O4尖晶石模型(xing)材料。随后,通过同步辐(fu)射原位(wei)X-ray衍(yan)射技术发现,做(zuo)为AZIBs的正极材(cai)料(liao),在首次充电时由于Mn的(de)溶解存在(zai)一个由(you)初(chu)始的(de)结晶态向无序化的(de)结构(gou)重构(gou)和(he)自优化过程,产(chan)生了(le)一个具有丰富(fu)位点的(de)无序钒氧化物结构(gou)。同时,在(zai)钒氧主体(ti)框架中约0.88at%的锰原子(zi)被保留。同步辐射(she)X-ray吸收谱探测表明,随(sui)着(zhe)锌离子(zi)(zi)的(de)(de)嵌入与脱出(chu),这(zhei)些少量(liang)的(de)(de)锰原(yuan)子(zi)(zi)在八面体(ti)与四面体(ti)位(wei)点(dian)(dian)之(zhi)间表现出(chu)一个有(you)趣(qu)的(de)(de)空间迁移行为(wei):八面体(ti)位(wei)点(dian)(dian)的(de)(de)锰离子(zi)(zi)在锌离子(zi)(zi)进入时由于竞争(zheng)关系让位(wei)锌离子(zi)(zi)而(er)(er)进入邻近的(de)(de)四面体(ti)位(wei)点(dian)(dian),而(er)(er)在锌离子(zi)(zi)脱出(chu)时再(zai)次回到八面体(ti)位(wei)点(dian)(dian)占位(wei)。结合实验(yan)数据,通过DFT理论计算(suan)进(jin)一(yi)步验证了这种少(shao)量锰离子的迁移效应不(bu)仅可以缓解在锌离子脱(tuo)嵌过(guo)程中材料(liao)体积的过(guo)多(duo)变化,而(er)且有助于(yu)改善V的(de)(de)费米(mi)面因得失电(dian)(dian)子的(de)(de)过(guo)渡(du)漂(piao)移。得益于这种(zhong)显著的(de)(de)缓冲效(xiao)应,组装(zhuang)的(de)(de)锌电(dian)(dian)实(shi)现(xian)了超高(gao)的(de)(de)比容量610.2 mAh g-1和较长的循环寿命4000圈。该(gai)研究联合同步辐射多(duo)谱学和衍射技(ji)术,深入揭示(shi)了(le)(le)过(guo)渡金属离子(zi)迁(qian)移带来的(de)缓(huan)冲效应(ying)和储能(neng)机制,为构筑(zhu)超长循环(huan)寿(shou)命(ming)的(de)储能(neng)器件提供了(le)(le)新思路。

论文得到了(le)科技部重(zhong)点研发计划(2017YFA0303500, 2020YFA0405800)、国家自然科(ke)学基金委大科(ke)学装置重(zhong)点项目(mu)(U1932201)、中国科学院国际(ji)伙(huo)伴计划(hua)(211134KYSB20190063)和合肥大科学中(zhong)心协同创新等(2019HSC-CIP002)等项目的支(zhi)持,并得到了合(he)肥光源、北京光源和(he)上海光源相关线站(zhan)的支(zhi)持。


文章(zhang)链(lian)接:http://doi.org/10.1039/D1EE00590A



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