觉醒年代

合肥光源用户在使用二氧化碳与硝酸盐电催化合成尿素研究中获新进展

发布时间(jian):2020-07-20

新加坡(po)南洋(yang)理工大学颜清宇(yu)教(jiao)授和(he)李述周教(jiao)授、美国(guo)德(de)克萨斯大学奥斯汀分(fen)校余桂华教(jiao)授与国(guo)家同步辐射(she)实(shi)验室团(tuan)队合作(zuo),依托合肥光源红外谱学与显微成像线站,在电(dian)催化还(hai)原二氧(yang)化碳与硝酸盐合成尿素(su)方(fang)面取得新进展。

尿素作为一(yi)种重要氮肥,是提(ti)高作物(wu)产量和维持不断增长的人(ren)口的关键。当前的尿素工业生产主要依赖于哈(ha)伯-博施法(fa)合成(cheng)(cheng)的氨气(qi)与(yu)二氧化碳反应合成(cheng)(cheng)尿素。传统的哈伯-博(bo)施法方(fang)法不仅涉及高(gao)温高(gao)压反应(ying)过程(400-500℃,100-200bar),而且消耗巨大(da)的(de)能(neng)(neng)源(占(zhan)世界总能(neng)(neng)耗的(de)2%以上),因此亟(ji)需寻找能(neng)在(zai)更(geng)温和的条件(jian)下合成尿素(su)的新型路线(xian)。

与此同(tong)(tong)时,在(zai)电(dian)催(cui)化(hua)(hua)进行尿素(su)合成的(de)工作(zuo)中(zhong),如何(he)实现催(cui)化(hua)(hua)剂(ji)与电(dian)解液两相界面上的(de)电(dian)催(cui)化(hua)(hua)过程的(de)原位探(tan)(tan)测,获取关(guan)键中(zhong)间产物(wu)信息,从而推(tui)断反(fan)应机制和反(fan)应过程十分(fen)关(guan)键。常规(gui)的(de)原位探(tan)(tan)测手段(duan),大多只能探(tan)(tan)测催(cui)化(hua)(hua)剂(ji)本身在(zai)服役(yi)状态下的(de)变化(hua)(hua),而对(dui)反(fan)应中(zhong)间体(ti)的(de)探(tan)(tan)测无能为力(li)。近年来(lai),合肥光源红外谱学与显微成像(xiang)线站,利(li)用高(gao)亮度的(de)同(tong)(tong)步(bu)辐射(she)红外光源作(zuo)为探(tan)(tan)测手段(duan),建立适合于(yu)微区测量的(de)同(tong)(tong)步(bu)辐射(she)红外显微技术,开发(fa)电(dian)化(hua)(hua)学原位装置,并将其应用于(yu)探(tan)(tan)测电(dian)催(cui)化(hua)(hua)反(fan)应中(zhong)固液两相界面上关(guan)键中(zhong)间产物(wu)。

 本工(gong)作(zuo)中,研究团队首先提出了一(yi)种使用(yong)电催化(hua)(hua)进行二氧化(hua)(hua)碳与硝酸盐共还原(yuan)制取尿素的新策略,成功地实现环(huan)境(jing)条(tiao)件下将NO3-CO2电(dian)化学耦合,在{100}暴露面的氢氧化铟上实现(xian)了高选(xuan)择性的尿素合成(cheng)。在施加-0.6V vs. RHE的电势(shi)下(xia),获(huo)得了(le)每毫克(ke)催化剂533μg h-1的尿素生成速率,相(xiang)应的氮选择性与(yu)碳(tan)选择性分别达到(dao)了(le)82.9%与~100%,法拉(la)第效(xiao)率达到(dao)53.4%。针(zhen)对反(fan)应机(ji)理(li),研究(jiu)团队通(tong)过原位同步辐射显微红(hong)外光(guang)谱发现:施(shi)加-0.5V vs. RHE以上的电压(ya)时(shi),固液(ye)界面上出现了明显的*CO2NH2的产物基团特征(zheng)峰,这与催化(hua)性能测量结(jie)果一致。不仅如此,这一实验(yan)结(jie)果也为(wei)理论(lun)计算(suan)模拟的过程中决速步骤为(wei)*CO2NH2质子(zi)化为*COOHNH2提供了有(you)力的证据(ju),为(wei)使(shi)用(yong)二氧化碳与硝酸盐电催化合(he)成(cheng)尿素的C-N偶联机制的(de)微观反应过程提供了新的(de)见解。

相(xiang)关(guan)研究成果以“Selective electrocatalytic synthesis of urea with nitrate and carbon dioxide”发表在国(guo)际(ji)著名学术期刊《Nature Sustainability》上。论文共(gong)同第一作者为吕查德、钟(zhong)李祥、刘恒劼。

 1 不同电压服役条件下的原位电化学同步辐(fu)射显微红外光谱(pu)揭示反(fan)应过程中关键(jian)中间产物(wu)


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