帝霸

中国科大在二维材料磁性研究领域取得系列进展

发布时间:2020-05-13

近年来(lai),二维(2D)材料因具有独特(te)的(de)与(yu)自(zi)旋(xuan)相关的(de)物理性(xing)质(zhi)(石墨烯的(de)超长(zhang)自(zi)旋(xuan)弛豫时间和过渡金属硫属化合(he)物中自(zi)旋(xuan)-谷锁定效应等(deng))而(er)引(yin)起了物理学(xue)家和材料学(xue)家们的广(guang)泛(fan)关注。然(ran)而(er),目前所发现(xian)的大部分2D材(cai)料是(shi)内禀非(fei)磁(ci)性的,限制(zhi)了(le)其在下一代自(zi)旋电子学(xue)器件中的实际应(ying)用。针对此问题,中国科学(xue)技术大学(xue)国家同步辐射实验室的闫文盛教授课(ke)题组基于同步辐射技术开(kai)展了(le)二(er)维磁(ci)性材(cai)料设(she)计制(zhi)备(bei)、微观(guan)结(jie)构和宏观(guan)磁(ci)性三者之间内在联系的研究,取得了(le)系列研究成果(guo)(J. Am. Chem. Soc. 2015, 137: 2622; Small, 2017, 13(39): 1701389; Acs. Appl. Mater. Inter., 2018, 10(37): 31648; Acs. Appl. Mater. Inter., 2019, 11(34): 31155; Nat. Commun., 2019, 10(1): 1584)。近日,闫文(wen)盛教授课题组与(yu)其合作者在二维材料磁(ci)性(xing)调控等方面取得(de)了新的研究进展

1.单原子(zi)Co镶嵌石墨烯晶(jing)格(ge)激活室温铁磁性

石墨烯是(shi)下一代自旋电(dian)子学中极具应用(yong)前景的材料,然(ran)而其非磁性的特征限(xian)制了其实际应用(yong)。近(jin)期,课题组通(tong)过两步浸渍(zi)-热解(jie)的(de)方(fang)法,在N原(yuan)子的(de)辅助下(xia),将(jiang)Co原子单分散的掺杂(za)在石墨烯(xi)晶格中,获得了(le)室温下0.11 emu g-1的饱和磁化强(qiang)度,居(ju)里温度达到400 K。通过同步辐射软、硬(ying)X射线谱(pu)学技术和多种X射线谱学解(jie)析方法(实空间(jian)多重(zhong)散(san)射理(li)论计算(suan)、扩展边定量拟(ni)合、多组态计算(suan)和小波变换),证实了样品(pin)中的(de)Co以四(si)方平面的(de)CoN4结构分散于石墨烯(xi)晶格中。密度(du)泛函(han)理论(DFT)计算进一步表明:CoN4-石墨烯体系(xi)具有(you)金属性的能带结构,Fermi面处态(tai)密度显著(zhu)增强(qiang),且存在Co-3dC/N-2p轨道(dao)杂化。结(jie)合实验和(he)理论结(jie)果提出了在(zai)Co掺(chan)杂的石(shi)墨烯中,Co-N4结构单元(yuan)是提供磁矩的主要载体,而类(lei)RKKY长(zhang)程铁(tie)磁(ci)交换机(ji)(ji)制是导(dao)致其具有室温铁(tie)磁(ci)性的内在(zai)机(ji)(ji)制(图1)。研(yan)究(jiu)成果以“Embedding atomic cobalt into graphene lattices to activate room-temperature ferromagnetism”为题(ti)发表在《自然(ran)-通讯》上(shang)()。

 

1  精确可控的Co原子(zi)掺杂激活石(shi)墨烯室温铁磁性

2.MoS2摩尔超晶格/石(shi)墨烯异质结中(zhong)的超高温铁(tie)磁性

相对(dui)于零带隙的(de)石墨(mo)烯而(er)言,赋(fu)予MoS2纳米片半导(dao)体具有(you)可调室温铁磁性(xing)对推动未来自(zi)旋电子学器件的发(fa)展也是至关重(zhong)要的(de)。课题组利用水热法构筑了层(ceng)间转角(jiao)为ϕ = 13° ± 1°的(de)MoS2摩尔超晶格(ge)/石墨(mo)烯异质结(jie)构(MoS2 MS/RGO)。磁性测量显示MoS2 MS/RGO表现(xian)出了990 K的超高居里温度(图(tu)2a)。结合同步辐射X射线吸收谱学和理论计算发现,摩尔超晶格与石墨烯界面Mo-S-C促进的(de)Mo 4d电子(zi)在费(fei)米能级附(fu)近的自旋(xuan)极化是(shi)导致该异质(zhi)结构具(ju)有超高居里温度(du)的内在(zai)原因(yin)。研究成果(guo)以“Ultrahigh-temperature ferromagnetism in MoS2 Moiré superlattice/graphene hybrid heterostructures”为题发(fa)表在(zai)近期(qi)的《纳米研究(jiu)》上(Nano Res. (2021). DOI)。与(yu)此同时,通过在Co离子掺杂的厘(li)米级双层MoS2中引入硫空(kong)位(wei)调(diao)控层间(jian)耦合的策略,有效调(diao)控了双层MoS2的(de)层间磁(ci)耦合从反铁(tie)磁(ci)转变到(dao)铁(tie)磁(ci)相互作用(图2b。研究成(cheng)果以Sulfur-vacancy-tunable interlayer magnetic coupling in centimeter-scale MoS2 bilayer为题《纳米研究(jiu)》接收

 

2  (a)MoS2 MS/RGO的超高居里温度表征;(b)层间的磁(ci)相互作用从反铁磁(ci)转变成铁磁(ci)

3.由(you)长程铁磁(ci)性(xing)活化(hua)的二硫(liu)化(hua)(hua)钼(mu)单层(ceng)中的单原子层(ceng)催化(hua)(hua):超越(yue)单原子催化

基于2D单(dan)层(ceng)晶体的(de)天然(ran)结构优(you)势发展的(de)单(dan)原子层(ceng)催化剂(Single-atom-layer catalysts解决单(dan)原子催(cui)化剂负(fu)载(zai)量低这一发展瓶颈问题(ti)有效方案。然而(er),2D单(dan)层晶(jing)体(ti)通常只有(you)边界位点(dian)具有(you)催化活性,而基面原子(zi)是惰性的。针(zhen)对(dui)这一科学问(wen)题,课题组基于(yu)以往二(er)维过渡金属硫(liu)属化合物磁性调控的(de)研(yan)究经验(Nat. Commun. 2019, 10: 1584),提出了在单(dan)层(ceng)MoS2Co-MoS2)中引入了长程有序(xu)铁磁性来激活基面(mian)原子HER活性的(de)策略(lve)。在(zai)此基础上,原(yuan)位(wei)同(tong)步辐(fu)射显微红外光谱(pu)和电化学(xue)测试进一步表明(ming),该策略(lve)可以活化单层Co-MoS250%以上的基面S原子用于析(xi)氢反应(HER)。单个基(ji)面位点(dian)的活(huo)性(xing)与边(bian)缘位点(dian)的活(huo)性(xing)相当。电(dian)化学微电(dian)池器件(On-chip micro-cell)测试结果(guo)显示(shi),伴随着基面(mian)活性位点(dian)密度的显著(zhu)增加,Co-MoS2单(dan)层的质量活性达到28571 A g-1,比多层膜高出(chu)两个数量级(ji)。而且,该单原子(zi)层催化剂的交换(huan)电流密(mi)度(du)为75 mA cm-2,超过(guo)了目(mu)前报(bao)道(dao)的大(da)多数MoS2基催化(hua)剂。实验表征(zheng)和理论计算结果显示,大部分基面S原子被活(huo)化是由(you)于d电子的(de)去局域(yu)化(hua)特性(xing)和费米能级附近(jin)S-p电子密(mi)度的(de)增加导致S原子(zi)氢(qing)吸附能力(li)提升所致(图3)。研究成果近期以“Single-atom-layer catalysis in MoS2 monolayer activated by long-range ferromagnetism: beyond the single-atom catalysis”为题发(fa)表在著名学术期刊《德(de)国(guo)应用化(hua)学》上()。

 

3  铁磁性活(huo)化基面原(yuan)子的原(yuan)理示意(yi)图

以上研究工作得到了(le)合肥(fei)光源(NSRL北京同步辐射装置(zhi)(BSRF)、上(shang)海同步辐射装置(SSRF)和中国科学技术大学微纳研究与(yu)制造中心的宝贵机时支持,也(ye)受到了国(guo)家自(zi)然科学基(ji)金(jin)(jin)、合肥大(da)科学中(zhong)心(xin)高端用户培(pei)育基(ji)金(jin)(jin)和中(zhong)国(guo)博士后科学基(ji)金(jin)(jin)等基(ji)金(jin)(jin)资助。


xml地图 | sitemap地图
凯迪拉克
分享到:QQ空间新浪微博腾讯微博人人网微信
起风了 寂静之地2 特斯拉 孙权 蔡徐坤 鞠婧祎 2020奥运会 创造营2021 冒险岛 马龙樊振东晋级 造梦西游3 桂纶镁 兰博基尼 美国暴发超级真菌 孙权 坦克世界 斗破苍穹 杨皓然实现大满贯 专家解读诡异的云 赘婿 南京二轮核酸检测 美好的日子 国务院联防联控机制派工作组赴南京 黄飞鸿之英雄有梦 英超 本田肖战 吴亦凡解约 看你看我 第五人格 杨倩是生活照甜美的00后清华学霸 王一博 地球绝美画面 密室大逃脱 第五人格 双世宠妃3非诚勿扰 十八岁的天空 孙权 郑州地铁遇难名单 传世之爱 大赢家 陈情令 赘婿 周杰伦 杨幂 你好世界 天龙八部 丰田 捷豹 李敏镐95岁女王自驾看展 体操男团获得铜牌 西甲 明星大侦探 梦幻西游 00后小将年龄造假钟南山凡尔赛发言 哥斯拉大战金刚 奔跑吧 | 下一页
Baidu
sogou
百度 搜狗 360